含氟体系合成纳米高硅ZSM-5用于甲醇制丙烯反应
发表时间:2019-03-11
点击次数:
- 论文类型:
- 会议论文
- 第一作者:
- 李俊杰
- 合写作者:
- 刘民,郭新闻,宋春山
- 发表时间:
- 2015-10-25
- 文献类型:
- A
- 页面范围:
- 1-1
- 关键字:
- 含氟体系 纳米高硅 缺陷 甲醇制丙烯
- 摘要:
- ZSM-5分子筛一般是在TPA~+为模板剂条件下合成的,TPA~+的正电荷需要SiO~(-1)…HO-Si、T原子缺失或者骨架Al的负电荷来平衡,因而合成高硅铝比的ZSM-5(铝含量低)会产生很多的缺陷,而缺陷又是催化剂积碳失活的一个重要因素[1-3]。甲醇制丙烯反应需要较低的酸密度,这样酸中心之间距离较远,产物在扩散过程中不易发生连串反应,即MTP反应需要高硅铝比的ZSM-5催化剂。催化剂的晶粒越小越有利于产物和积碳前驱体的扩散,延长催化剂的寿命。合成纳米高硅且没有缺陷的ZSM-5对于甲醇制丙烯反应来说至关重要。含F体系下合成的ZSM-5几乎没有缺陷,这是因为F~-可以用来平衡TPA~+。然而F体系下合成ZSM-5时溶液的过饱和度低(pH值接近中性),成核慢,因而晶粒偏大。我们通过添加晶种并采用TPAOH和TPABr两种模板剂的方法合成了纳米高硅ZSM-5-F(图1a),并将其用于MTP反应,催化剂的寿命比碱性体系下合成的具有相同硅铝比的ZSM-5-OH(图1b)延长了一倍(图2a)。我们还比较了相同时间内两种催化剂(转化率都为100%)的积碳量(图2b),ZSM-5-F的积碳量要明显小于ZSM-5-OH
- 是否译文:
- 否