负载型纳米金催化剂因其优异的催化性能，被广泛的应用于绿色化学品的合成及环境污染物的降解等催化反应中。采用二元金属(氧化物)修饰，可有效提升金催化剂的活性及稳定性。其中，由于Cu与Au元素具有相似的物理化学性质，Au-Cu粒子可以形成多种结构，并展现出独特的表面性质。实际上，Cu组分对于CO氧化等催化反应亦具有明显活性，因此其修饰作用并不限于“助剂”的角色。然而，针对不同构型的Au-Cu双金属催化剂中各组分在反应中的贡献、活性位点及界面作用的界定，仍鲜有明确报导。

        近日，大连理工大学-梁长海教授团队针对负载型Au-CuOx基催化剂进行可控设计，研制出Au颗粒反向负载的CuOx团簇(CuO*/Au)、Au@CuO核壳结构及(Au-Cu)合金等双金属纳米颗粒。通过催化剂中金属成核机制的优化，实现Au-CuOx双金属颗粒在原子结构上的精准调控。微观结构的构筑进一步影响活性位点的暴露情况、CO分子吸附/活化能力、表面电子结构及化学组成。研究结果表明，催化剂中均形成良好的Au-CuOx接触界面及金属间强相互作用。尽管Cu位点参与反应，CuO*/Au表面大量低配位的Au阶梯位点，才是CO吸附和活化的关键活性位点；Au@CuO样品中的主要活性位点被表面铜物种覆盖、(Au-Cu)合金催化剂中的金活性位点被Cu原子占据并导致过度的Au-Cu间强相互作用，均削弱或抑制表面CO分子的吸附及活化。因此，除了良好的Au-Cu界面及强相互作用，配位不饱和金活性位点的有效暴露是设计高活性纳米金催化剂的另一个必要条件。相关结果以“Atomic-scale observation of bimetallic Au-CuOx nanoparticles and their interfaces for activation of CO molecules”为题，发表在美国化学会的ACS Applied Materials & Interfaces (2019, 11, 35468−35478)杂志上。

        该工作得到国家自然科学基金委、中央高校基本科研业务费专项资金和大连市高层次人才创新支持计划等项目的资助。

        ACS Applied Materials & Interfaces是国际表界面及材料领域最具权威和影响力的学术期刊之一，由美国化学会出版发行，2018年影响因子为8.456。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b12017。