随着城市化和工业化进程的加快，挥发性有机化合物(VOCs)的排放量迅速增加。作为形成二次污染物(对流层臭氧、二次有机气溶胶)和光化学烟雾的重要前驱体，VOCs的排放严重危害着人体健康和自然环境。催化氧化法被认为是最具发展潜力的VOCs脱除方法，但获得高活性可低温操控的催化剂极具挑战。近日，大连理工大学梁长海教授课题组报道了一种可控制备不同形貌的Co3O4材料(椭球状、花状、书状、纺锤状)的策略，并研究他们在丙烷完全氧化中的催化性能。相关论文以“Manipulating morphology and surface engineering of spinel cobalt oxides to attain high catalytic performance for propane oxidation”为题发表在Journal of Catalysis 396 (2021) 179-191 (DOI: 10.1016/j.jcat.2021.02.014)上。

        本工作中，通过调节前体和水热条件，成功合成了四种具有不同形貌和高暴露晶面的Co3O4材料。在丙烷氧化活性测试中，书本状的Co3O4(Co3O4-B)表现出最好的氧化活性，在278 °C下实现丙烷90%以上的转化，并且在220 °C时反应速率和TOFs分别为0.86*10-8 mol m-2 s-1 和11.49*10-3 s-1。研究表明书本状结构具有较大的比表面积、较小的晶粒尺寸和高暴露的{110}晶面，使得催化剂具有良好的低温还原性和氧移动性，从而促进了丙烷在催化剂表面的吸附和活化。通过原位漫反射红外光谱分析研究了丙烷在Co3O4表面的吸附和氧化反应过程，提出了一条可能的氧化反应路径。利用C3H8-TPSR-H表征解释了水蒸气存在下催化活性降低的原因。此外，Co3O4-B材料还具有较好的耐水性能和水热稳定性，在达到相同的反应速率时(2*10-8 mol m-2 s-1)，反应温度只比干燥条件下提高了14 °C，并且能够保持催化活性50小时不变。本研究为设计高效去除VOC的催化剂提供了一种形态控制策略。

        该工作近期发表在Journal of Catalysis 396 (2021) 179-191 (DOI: 10.1016/j.jcat.2021.02.014)上，大连理工大学博士生朱文军为第一作者，通讯作者为大连理工大学梁长海教授和中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士。研究工作得到了国家重点研发计划(2016YB0600305)和辽宁省“兴辽英才计划”（XLYC1908033）项目的支持。