研究团队在Nature Communications上报道设计高效催化剂用于甲醛低温氧化的重要进展：分子筛-银双功能催化剂助力甲醛低温串联氧化

►背景介绍

通过催化氧化在温和条件下将HCHO氧化为CO₂和H₂O被认为是最具应用前景的HCHO处理方法之一。HCHO在负载型Ag催化剂表面的氧化过程通常遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)机制，HCHO首先吸附在催化剂表面生成二氧亚甲基(DOM)物种，然后进一步转化为甲酸盐物种，最后转化为CO₂和H₂O。低温下难以降解的DOM吸附中间物种易聚集在催化剂表面，是导致HCHO在Ag基催化剂表面氧化活性较低的主要原因。基于以上研究现状及面临的问题，本研究团队设想是否可以引入一种新的活性位点，该活性位点具有较强的HCHO活化能力，能够促进DOM物种的转化或将HCHO转化为更易氧化的中间物种，即将HCHO的活化和氧化过程分离，通过对反应过程的调控达到提高HCHO催化氧化性能的目的。

双功能催化剂可为不同的基元反应步骤分别提供活性中心，从而对反应路径进行针对性调控，并通过协同效应提高催化性能，解决了单独活性中心存在的反应物和产物分子之间的竞争吸脱附、产物选择性不可控等缺点，受到广泛重视。分子筛具有发达的孔道结构、丰富可调的酸性、对小分子具有较强的吸附、储存和活化能力。分子筛和金属组成的双功能催化剂可同时提供酸性位和金属两种活性中心，可将多个反应串联起来，在生物质转化、炼油、费托合成等领域有着广泛应用。

因此，本研究团队鉴于双功能催化剂在反应路径调控方面的优势，巧妙设计了分子筛-银串联双功能催化剂，并通过实验与理论计算揭示了分子筛-Ag串联双功能催化剂的HCHO氧化反应机理。结果表明ZEO-Ag串联双功能催化剂能精准调控HCHO反应路径，成功避免了难降解的DOM吸附中间物种的生成，可大幅度提高HCHO的催化氧化性能。

►总结与展望

本工作中的ZEO-Ag串联双功能催化剂表现出良好的HCHO催化性能。ZSM-5组分可有效的将HCHO转化为MF气相中间体，生成的MF在Ag/SBA-15组分上被氧化生成CO₂和H₂O。与HCHO相比，MF的氧化过程在Ag/SBA-15上更容易发生。因此，以MF为气相中间体的ZSM-5-Ag双功能催化剂能大幅提高HCHO在负载银催化剂上的氧化性能。本工作中提出的以气相MF为中间物种的高效反应路径，为今后设计高活性HCHO氧化催化剂提供了新思路。

该工作得到了国家科技部、中国科学院和国家自然科学基金委员会等的资助。