研究团队在Chemical Engineering Journal上报道CoB₂O₄尖晶石B位元素有效调控实现高效选择性催化氧化NH₃

►背景介绍

氨选择性催化氧化技术（NH₃-SCO）技术由于可以直接将NH₃氧化生成N₂和H₂O，在降解NH₃的技术中具有良好的应用前景。而催化剂的设计与构建具有低温高活性高选择性的过渡金属氧化物催化剂是当今研究的重点。尖晶石型过渡金属氧化物（AB₂O₄）不同于普通的混合金属氧化物，内部金属元素之间存在很强的相互作用，可以形成较好的氧化还原对，有利于增强催化剂的氧化还原能力。同时，AB₂O₄尖晶石主要由A-O四面体和B-O八面体组成，结构主要包括正相尖晶石、反相尖晶石和混合相尖晶石。在正相尖晶石中，金属A占据四面体配位中心（A = Co、Cu、Mg、Fe、Ni、Zn等），金属B占据八面体配位中心（B = Mn、Al、Co、Fe、In、Ga、Ni等）。尖晶石的结构可以通过不同元素对应价态的原子对尖晶石A和B位的取代来调控，从而实现结构的调控。

►总结与展望

在本研究中，利用Co、Mn、Al三种元素调控CoB₂O₄尖晶石的B位结构及性质，在较低温度（150^oC）下同时实现具有高NH₃转化率（100%）和高N₂选择性（65%）的CoMn₂O₄催化剂。通过对比浸渍和机械混合方法制备的Co-Mn复合氧化物发现，尖晶石结构中Co和Mn之间的存在特殊相互作用，从而提高催化剂氧化还原性能，并形成了大量的氧空位。同时研究发现，改变不同的B位元素可较好调节催化剂表面的酸位，当Mn作为B位元素时，催化剂表面B酸含量及N₂选择性显著提高。尖晶石结构的精确调控可有效实现NH₃低温选择性催化氧化去除。

该工作得到了国家自然科学基金委员会和辽宁省自然科学基金委员会的资助。