研究团队在ACS Catalysis上报道氧物种活性调控提升镧掺杂CoMn₂O₄尖晶石催化剂的VOCs催化氧化性能

►背景介绍

碳基化学品排放的挥发性有机化合物（VOCs）已对生态环境和人类健康造成了巨大的危害。在众多VOCs治理技术中，催化氧化法具有效率高、无二次污染等优势。尖晶石催化剂（AB₂O₄）展现出强的表面酸性、优异的还原性和高的表面氧浓度，受到研究者的广泛关注。然而，提高尖晶石催化剂中氧物种的活性，制备具有优异催化性能的尖晶石催化剂仍然是环境催化领域的重要挑战。因此，本研究采用原位溶剂热诱导的镧掺杂策略成功实现了尖晶石CoMn₂O₄催化剂中氧物种活性有效调控，进而显著提升VOCs催化氧化活性。此外，进一步研究尖晶石中氧物种参与甲苯氧化过程发现，镧掺杂改性催化剂同时增强了晶格氧物种的流动性、反应性以及气相氧活化能力，进而加速整个VOCs催化氧化中氧循环进程。

本工作研究了催化剂中不同氧空位含量与活性氧物种之间的关系。研究表明，采用酸刻蚀策略大幅提高了尖晶石CoMn₂O₄的催化活性，同时催化剂的晶体、形貌和介孔结构没有受到明显破坏。酸刻蚀产生的大量氧空位减弱了金属-氧键的强度，增强了表面晶格氧的流动性。在酸刻蚀0.06 M催化剂上，活性表面晶格氧物种直接参与甲苯氧化，而未刻蚀的催化剂则经历体相晶格氧向表面迁移的过程，需要更高温度参与甲苯氧化。这项工作为理解氧空位含量与催化剂中活性氧物种之间的关系提供了重要的实验依据。

该工作得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金项目资助。感谢中科院大连化学物理研究所肖建平研究员、雷雪博士后在DFT计算方面的支持。