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研究团队在Chemical Engineering Journal上报道富含高度活性表面晶格氧物种的酸刻蚀钴锰尖晶石提升VOCs催化氧化性能

发表时间:2023-07-07
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背景介绍

挥发性有机化合物(VOCs)在工业生产和运输活动中大量排放,造成严重的环境风险。催化氧化法是一种极具应用前景的VOCs治理技术。尖晶石催化剂由于其优异的还原性、强的表面酸性和高的表面氧浓度,受到广泛应用。然而,其催化活性还有待进一步提高,并且不同氧物种参与反应的过程也尚未明确。因此,本文采用酸刻蚀策略制备了不同氧空位含量的尖晶石催化剂,并设计一系列原位实验来探究不同氧物种的反应活性及其参与甲苯反应的历程,进而用于指导高效经济催化剂的开发和利用。


总结与展望

本工作研究了催化剂中不同氧空位含量与活性氧物种之间的关系。研究表明,采用酸刻蚀策略大幅提高了尖晶石CoMn2O4的催化活性,同时催化剂的晶体、形貌和介孔结构没有受到明显破坏。酸刻蚀产生的大量氧空位减弱了金属-氧键的强度,增强了表面晶格氧的流动性。在酸刻蚀0.06 M催化剂上,活性表面晶格氧物种直接参与甲苯氧化,而未刻蚀的催化剂则经历体相晶格氧向表面迁移的过程,需要更高温度参与甲苯氧化。这项工作为理解氧空位含量与催化剂中活性氧物种之间的关系提供了重要的实验依据。


该工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目和辽宁省自然科学基金项目的资助。

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